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罗伊送给了达尔文一卷查尔斯赖尔所著《地质学原理》（在南美他得到第二卷）。该书将地形地貌解释為漫长歷史时间渐进演变的的结果。
当他旅程的第一站抵达圣地亚哥维德角的时候，达尔文注意到该地火山岩峭壁的高处有一条白色的沉积层内有许多裸露的珊瑚与贝壳碎片。
这很好地解释了赖尔的理论，并给予了达尔文思考岛屿地质史全新的视角，使他决定写一本关於地质学的书。
达尔文在接下来的旅程中有著更多的发现，它们中的许多是戏剧性的。在巴塔哥尼亚，他看见次级而上的分布著圆石与海贝平原，它们其实是被抬高的海滩。
在经歷了智利的地震后，他发现貽贝的床基高高地搁浅在潮汐之上，这显示陆地已经被抬高了。
在安第斯山脉的高处，他发现化石树矗立在一片沙滩上，周围分布著海贝片。在小猎犬号勘探了科科斯（基林）群岛后，他推论这些珊瑚环岛，是形成在下沉的火山之上的。
在南美，达尔文发现并挖掘了一些已灭绝的巨型哺乳动物化石，其中相当一部分并不处於有剧烈天气变化与灾难发生跡象的地质层里。
而一个动物的头盖骨在他看上去竟似乎是非洲犀牛的。此外，他判断一些动物甲片来自於该地区一种常见犰狳体积两至三倍大小的史前巨型犰狳身上，但受误导，转而相信是周围发现的大地懒属的遗骸的一部分。
在赖尔的第二卷书中，万物的创生被归结為「ion」，而此时思想已经走在时代前方的达尔文对此困惑不解。
上一次小猎犬号来火地群岛的时候带上的三个印第安人（美洲土著人）被送回到了故乡，然后当上了传教士。
他们在英国的两年里，受到了英国传统教育从而进入了使人所熟悉的「文明社会」，然而他们的亲戚对达尔文来说是 「没有希望，且对人类是种侮辱的人渣」。
一年以后，传教的任务被他们所遗忘，只有杰米巴顿对他们说他寧愿过以前困难的生活也不愿意重返英国。
因為这件事，达尔文重新地考虑了人类，他得出的结论是虽然人类是高等动物，但动物的本性始终没有像他的朋友所说的那样丧失，而且明白了每个文明的演化都是不一样的，而不是因种族所定。
当他看到欧洲定居者在南美洲，纽西兰和澳大利亚对土著人的暴行后，他便强烈反对奴隶制，也对这些野蛮行為感到悲哀。
菲茨罗伊船长一直都在写小猎犬号行程的官方日誌，在旅行的尽头，他读了达尔文的日记，然后让他重新修改一遍以便在《自然史上》充当第三卷。
达尔文的家族比较倾向不遵从当时英国国教会，他的祖父、父亲及兄弟均為自由思想家。在此背景下，小时候的达尔文依然信奉圣经，甚至之后在剑桥大学修读神学成為牧师。
此时他相信一套以自然界构成的奥妙而论证神必定存在的《目的论的证明》。后来，达尔文在贝格尔号之旅中认识到世界很多不同物种，这些物种的特徵与习性，是圣经无法解释的。
例如有一种胡蜂麻痺毛虫并在其体内產卵，卵变成寄生虫并杀死宿主的行為，认為这抵触了《目的论的证明》中「自然界是神善意的彰显」的教义。
虽然如此，达尔文仍然会引述圣经作為道德权威，却批判一些旧约中的歷史陈述。
在达尔文研究物种演化时，物种行為的无情性引伸出的社会意义，经常被非国教论者及无神论者视作攻击英国国教会的理论的手段。
达尔文更认為宗教信仰其实是生物族群的生存策略，虽然此时他仍然相信神是最终的自然法则制定者。
1851年，他的女儿安尼逝世后，达尔文的信仰渐减，并倾向怀疑主义。这时虽然他仍继续协助进行一些教会事务，但已经不会在星期日上教会。
他倾向相信痛苦是自然法则，多於神的试练。当他被问及他的宗教取向时，他指出他从来不是无神论，但不可知论是对他的心思更準确的描述。
达尔文在自传裡亦曾表示，福音书的真确性存疑，他也没有充足证据相信基督教是神的教义。rs